闽江学院
本科毕业论文(设
计)
题 目
学生姓名 学 号
系 别
年 级 专 业 应用化学 指导教师 职 称
完成日期
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闽江学院毕业论文（设计）诚信声明书
本人郑重声明：
兹提交的毕业论文（设计）《掺杂钇的钌基催化剂的制备与应用》，是本人在指导老师 的指导下独立研究、撰写的成果；论文（设计）未剽窃、抄袭他人的学术观点、思想和成果，未篡改研究数据，论文（设计）中所引用的文字、研究成果均已在论文（设计）中以明确的方式标明；在毕业论文（设计）工作过程中，本人恪守学术规范，遵守学校有关规定，依法享有和承担由此论文（设计）产生的权利和责任。
声明人（签名）：
年
月 日
掺杂钇的钌基催化剂的制备与应用
摘 要
采用浸渍法制备了、、、、、、
关键词：钇；钌基催化剂；棕榈酸甲酯；加氢
Preparation and application of Ru-based
catalyst doped with Y
Abstract
The ruthenium-yttrium double metal catalysts were prepared by impregnation, and their performance during the of palm oil esters to
目 录
1 前言……………………………………………………………………………
1. 1高碳醇的发展1 历史……………………………………………………………2
1. 2加氢反应催化剂的研究进展…………………………………………………2
1. 2. 1含C r 铜基催化剂……………………………………………………………2
1. 2. 2不含C r 铜基催化剂…………………………………………………………2
1. 2. 3钌基催化剂…………………………………………………………………3
1. 2. 4掺杂稀土元素的催化剂……………………………………………………4
1. 3常用载体…………………………………………………………………4
1. 4催化剂的制备方法…………………………………………………………5
1. 4. 1催化剂的浸渍方法………………………………………………………5
1. 4. 1催化剂的还原方法…………………………………………………………5
1. 5研究构想……………………………………………………………………5
1. 6研究意义…………………………………………………………………5 2 实验部分……………………………………………………………………6
2. 1 实验仪器与药品……………………………………………………………6
2. 1. 1 实验仪器…………………………………………………………………6
2. 1. 2实验药品…………………………………………………………………6
2. 2 催化剂的制备过程 …………………………………………………………7
2. 2. 1 制备Y (N O 3) 3溶液…………………………………………………………7
2. 2. 2 催化剂的浸渍………………………………………………………………7
2. 2. 3催化剂的还原………………………………………………………………7
2. 2. 4催化剂表面酸性剂处理…………………………………………………… 7 3 实验结果与讨论 ……………………………………………………………8
3. 1催化剂的表征 ………………………………………………………………8
3. 2反应温度对反应的影响………………………………………………………8
3. 3氢气压力对反应的影响………………………………………………………9
3. 4掺杂钇的含量比例对反应的影响……………………………………………9 4 结论……………………………………………………………………………11 参考文献………………………………………………………………………12 致谢………………………………………………………… ……14
1 前言
近年来脂肪酸酯催化加氢制醇成为国内外研究的热点，一般是以脂肪酸甲酯或脂肪酸乙酯为原料进行催化加氢，高碳脂肪醇在国民经济中具有重要作用，是合成表面活性剂、洗涤剂、增塑剂及其他多种精细化学用品的基础化工原料，广泛应用于纺织、日化、造纸、食品、医药、皮革等领域。因此，发展高碳醇生产，对于满足人们生活需要和促进国民经济发展具有相当重要的意义。
1.1 高碳醇的发展历史
脂肪醇分天然醇和合成醇，天然醇是以天然油脂为原料制得的，合成醇是以石油衍生物为原料制得的[1]。、、、
高碳醇正式生产开始于18世纪初，使用鲸鱼油皂化法生产鲸蜡醇。皂化法是将鲸蜡、其它鱼类的蜡脂和天然蜡与氢氧化钠加热到300℃以上，就发生分解，释出醇和水，真空蒸馏与肥皂分离，醇馏分主要含鲸蜡醇、油醇和花生醇，醇收率为原料的30％。在动物油脂中，醇主要存在于鲸鱼油中，鲸蜡醇十六酸酯是鲸蜡的主要成分。由于已制定国际公约禁止或限量捕杀鲸鱼，这种方法已被淘汰。
1.2 加氢反应催化剂的研究进展
脂肪酸甲酯加氢制备高碳醇的关键在于催化剂。酯加氢一般以第八族金属或其它复合氧化物为催化剂，铜铬或铜锌铬催化剂最早被用在酯的加氢的催化剂，后来一些贵金属如：Ru 、Rh 、Pd 、Os 、Ir 、Pt 等广泛应用于不饱和化合物的催化加氢。
、、、、、、
1.2.1 含Cr 铜基催化剂
常用的脂肪酸酯加氢催化剂为铜基催化剂[3]，传统上常用的催化
剂为 Cu-Cr 催化剂，由美国 ARCO 公司开发成功的[4]，其活性较高，加氢性能较好。随后，人们对酯加氢催化剂做了大量的研究工作。
以上几种催化剂都有较高的活性和选择性，但含有毒性很大的铬离子。 并且铬离子不易回收处理，这就大大降低了含铬催化剂的工业实用性。所以对不含铬催化剂的研究具有重要意义[7]。
1.2.2 不含Cr 铜基催化剂
同时在制备过程中有大量的Cu 2+和Cr 6+离子流入废水中、、、、、、
2 实验部分
2.1 实验仪器与试剂
2.1.1 实验仪器
表2-1 实验仪器
仪器名称 生产厂家
GYF-60-2高压反应釜 成都高新区恒达实验设备有限公司
DCG-2型多功能磁力搅拌器 巩义市英欲予华仪器厂
调温恒温电热套 常州国华电器有限公司
R-201 旋转蒸发器 郑州长城科工贸有限公司
JJ2000型精密电子天平 常熟双杰测试仪器厂
GC4002A 气相色谱仪 北京市东西电子科技研究所
台式离心机 上海安亭科学仪器制造厂
2.1.2 实验试剂
表2-2 实验试剂
试剂名称 纯度 生产厂家 氧化钇 化学纯(CP) 国药集团化学试剂有限公司
硝酸 分析纯(AR) 衡阳市凯信化工试剂有限公司
RuCl 33H 2O 分析纯(AR) 国药集团化学试剂有限公司 无水乙醇 分析纯(AR) 上海成海化学工业有限公司
硝酸钡 分析纯(AR) 国药集团化学试剂有限公司
环己烷 分析纯(AR) 国药集团化学试剂有限公司
棕榈酸甲酯 97% 阿拉丁试剂有限公司 高纯氢 99.9% 福州新航气体有限公司 十六醇 分析纯(AR) 国药集团化学试剂有限公司 。
2.2 催化剂的制备过程
2.2.1 制备Y(NO3) 3溶液
3 实验结果与讨论
脂肪酸甲酯加氢制备、、、
3.1 催化剂的表征
对催化剂进行TG 、DSC 表征，结果如图3-1所示
图3-1 催化剂的TG-DSC 图
由图3-1可知，随着温度的上升，催化剂的损失量很小，当温度达到756.3℃时，残留质量达到91.37%，说明催化剂的热稳定性较好。
3.2 反应温度对反应的影响
在负载型金属催化剂中、、、
表3-1 反应温度对棕榈酸甲酯加氢反应的影响
Temp. （℃）
Conversion(%)
Selectivity(%)
TOF(h-1) 180 3.9 ﹥99.9 0.577 200 7.5 ﹥99.9 1.12 220 23.2 ﹥99.9 3.46 230 29.3 ﹥99.9 4.38 240 50.3 ﹥99.9 7.l52 250 65.7 ﹥99.9 9.84 Reaction conditions: catalyst 25 mg, methyl palmitate 0.5 mg, cyclohexane 1ml, 5 MPa, 10 [M]. Amsterdam: Elsevier，1984.
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致谢
在论文完成之际，我要深深地感谢那些曾经指导、帮助和鼓励过我的老师、同学和朋友们。首先，我要感谢我的导师林棋教授的悉心指导，他认真的工作态度、严谨的科学作风让我深感钦佩，扎实的基础、渊博的知识使我受益匪浅。
本论文从课题确定之初到论文撰写过程中，林棋老师对于我的成绩给予充分肯定与鼓励，对于我的不足他也给予诚恳的批评和指导，让我能正确地看待问题，分析问题，解决问题。相信这对我今后的学习与工作将会是个很好的鞭策。
在此，谨向我的导师致以衷心的感谢和深深的敬意。
其次，我要感谢林韬伟老师在实验研究过程中给予的热情帮助和指导，感谢您的宝贵意见。另外对黄金柱同学给予我的大力帮助，一并表示衷心的感谢。
最后，在此，向诸位帮助支持过我的老师同学深深地鞠上一躬。
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